光伏材料BaZrS3中的缺陷性质

高威帷与上海硅酸盐研究所孙宜阳研究员等学者合作，在Science China Materials上发表论文《Defect tolerance in chalcogenide perovskite photovoltaic material BaZrS₃》。

摘要 硫族钙钛矿具有比氧化物钙钛矿更低的带隙以及比卤化物钙钛矿更高的稳定性, 有望应用于光伏和光电领域. 在这类应用中,理想的材料往往需要避免存在复合中心的深能级缺陷, 即缺陷容忍性. 本文采用密度泛函理论(DFT)研究了一种典型硫族钙钛矿材料BaZrS₃的本征缺陷. 我们比较了Hubbard-U和杂化泛函这两种广泛用于解决DFT中半局域泛函带隙问题的方法. 研究发现, 通过调整U值获得与实验一致的带隙, 并将该U值用于缺陷计算, 可能会导致缺陷态过度局域化. 而杂化泛函计算则可以准确得到BaZrS3的带隙. 采用这两种计算方法均会形成小的S原子团簇, 这些团簇倾向于通过自钝化来避免产生带隙中的深能级. 尽管在杂化泛函计算中观察到一些能级相对较深的缺陷, 但是在热平衡条件下制备的材料中, 由于过高的形成能, 这些缺陷的作用可以被忽略. 因此, BaZrS₃具有足够的缺陷容忍性, 有望应用于光伏和光电领域.