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论文类型：会议论文

发表时间：2015-10-25

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关键字：Pd(η3-C3H5)(η5-C5H5) 金属有机化学气相沉积 MOFs 1,4-丁炔二醇加氢

摘要：MOFs因其极高的比表面积和规则可调控的孔道结构而在气体吸附与储存、药物释放、分子筛分、多相催化等领域具有广泛应用。以MOFs作为催化剂载体可充分发挥其优势[1]。本文选择一种高比表、高稳定性的MIL-101(Cr)为载体,同时MIL-101的不饱和配位位点存在也为优化获得金属纳米粒子高分散的催化剂提供了可能性[2]。MOCVD法操作简单、担载金属粒子分布均匀的特点,再加上气相前体的高度扩散性,是金属进入MOFs材料孔道而获得高分散度催化剂的有力保障。以无水无氧条件下合成制备的Pd(η~3-C_3H_5)(η~5-C_5H_5)为金属有机前体,在30℃下即可在载气作用下吸附在MIL-101(Cr)上,通入氢气气氛即可将配体去除获得金属粒子,最终得到Pd@MIL-101(Cr)形式催化剂,并且实验中可通过调变前体和载体的比例调节担载量的大小[3]。由XRD、N_2物理吸附等表征结果可以证明Pd担载前后MIL-101结构没有发生变化。随后将所合成催化剂用于1,4-丁炔二醇加氢反应中,如图1所示为在0.5MPa、50℃条件下BYD的转化率和BED、BDO的选择性随时间变化的曲线,可以看出催化剂具有较高活性,在约5