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论文类型：会议论文

发表时间：2015-10-25

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关键字：TS-1分子筛 丙烯环氧化 原位紫外拉曼

摘要：钛硅分子筛(TS-1)与H_2O_2组成的低温选择氧化体系,在催化丙烯环氧化反应中可以获得较好的环氧丙烷选择性和较高的产率,是一个环境友好的催化反应过程。TS-1中钛物种的分布是影响其催化性能的关键因素之一。拉曼光谱是研究TS-1/H_2O_2-H_2O体系中钛物种分布和反应活性中间体物种的有力手段。前期工作表明位于837cm~(-1)处的谱峰,被归属为六配位的Ti-OOH(η~2)物种,是丙烯环氧化反应的重要活性物种[2]。我们利用经典法[1]和廉价法合成出TS-1分子筛,采用多种表征手段对TS-1中不同钛物种的分布、酸性和孔道结构进行研究并针对非骨架钛物种的改性进行了深入的研究。对具有典型钛分布和改性的样品进行紫外拉曼光谱与色谱(Raman-GC)联用的原位反应研究,将拉曼光谱中六配位Ti-OOH物种的峰强度变化与反应体系的转化率和PO的生成速率相关联,得到了以下结果:TS-1中骨架四配位钛物种是丙烯环氧化反应的活性中心,骨架钛含量的变化是影响活性中间体Ti-OOH物种变化的主要原因。非骨架钛物种对丙烯环氧化反应不利。其中无定型钛物种比锐钛矿型TiO_2酸性更强,因此更易将产物环氧丙烷转化为副产物。选取