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论文类型： 期刊论文

发表时间： 2013-01-10

发表刊物： 高等学校化学学报

收录刊物： SCIE、EI、PKU、ISTIC、CSCD、Scopus

卷号： 34

期号： 1

页面范围： 192-197

ISSN号： 0251-0790

关键字： 低碳烷烃;添加气;等离子体;低碳烯烃;发射光谱

摘要： 在常压下,研究了添加气的种类(N2,He,Ar,H2,NH3,CO和CO2)对介质阻挡放电低碳烷烃(甲烷、乙烷和丙烷)转化制低碳烯烃的影响.结果表明,以甲烷或乙烷为原料时,N2,He,Ar和CO的引入有利于提高原料的转化率和总烯烃的选择性；而CO2,H2和NH3的引入对甲烷、乙烷的转化率无明显影响,但H2和NH3的引入会使总烯烃的选择性显著降低.以丙烷为原料时,所研究的添加气均可提高丙烷的转化率,而只有CO的引入可提高总烯烃选择性.综上所述,80％(摩尔分数)CO添加量最有利于低碳烷烃转化成低碳烯烃,对应的甲烷、乙烷和丙烷的转化率分别提高了14.4％,17.6％和42.8％,总烯烃的选择性分别提高了19.9％,25.0％和11.9％.以CH4为例,通过对放电电流波形和等离子体区物种的发射光谱(OES)研究发现,引入CO能显著增加等离子体的电子密度,并且体系中出现激发态O*物种(777.5和844.7 nm),这种O*物种能够促进C-H键的断裂,有利于烯烃的生成.因此,等离子体区电子密度的增加和激发态O *物种的出现可能是CH4-CO体系中CH4有效转化的主要原因.