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论文类型： 期刊论文

发表时间： 2003-06-01

发表刊物： 催化学报

收录刊物： Scopus、SCIE、PKU、ISTIC、CSCD

卷号： 24

期号： 6

页面范围： 441-446

ISSN号： 0253-9837

关键字： 钛硅沸石;晶体结构;骨架钛;水热稳定性;环己酮;氨氧化;过氧化氢;丙烯;环氧化;环氧丙烷

摘要： 通过1200 h模拟实验,考察了环己酮氨氧化水热环境对廉价法合成的大晶粒TS-1(1 μm×2 μm×6 μm, n(Si)/n(Ti)=53.6)结构的影响. 通过XRF,XRD,SEM,UV-Vis,IR,NH3-TPD和丙烯环氧化探针反应等表征手段发现,在环己酮氨氧化水热环境中,TS-1的结构不稳定,骨架硅易被溶解脱除,从而导致骨架钛脱落. 流失的骨架硅溶解于处理液中,而脱落的钛物种主要以硅钛碎片形式滞留在沸石表面. 氨产生的碱性是导致沸石骨架不稳定的根本原因; H2O2本身不影响TS-1的结构,它与氨水共存时可通过生成羟胺减轻TS-1结构破坏的程度. 硅钛碎片中的钛并非以六配位钛形式存在,而主要以四配位形式存在,并具有活化H2O2、催化丙烯环氧化反应的活性.