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论文类型：会议论文

发表时间：2014-01-01

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关键字：氮氧化物 氨 详细反应机理 反应路径 敏感性分析

摘要：NH3是NOx存储还原系统(NSR)再生阶段中的重要副产物,入口H2浓度对NH3生成影响显著[1,2].考虑副产物NH3生成路径,发展了Pt催化剂表面的NO/H2详细反应机理,该机理包括10种表面组分,6种气相组分,共计28个反应步.NO摩尔分数为500×10-6并保持不变,350 ℃时含氮组分随入口H2摩尔分数的变化关系如图1(a)所示.当H2摩尔分数升高到500×10-6后,NH3生成量逐渐提高,而N2生成量逐渐降低；H2摩尔分数超过800×10-6后,NH3取代N2成为主要生成物.模型预测值定量地重现了文献中实验值[3],证明了该模型的合理性.目标组分对反应步的敏感性表示基元反应速率常数的变化对组分摩尔分数的影响.入口组分H2/NO为2.5时,NH3对各反应步敏感性如图1(b)所示.NHx相关反应影响NH3形成,敏感性分析数据表明N原子逐步加H反应对NH3生成影响程度并不相同,如第一步加H反应(N(s)+ H(s)→ NH(s))在整个温度范围内对NH3生成影响较小,而NH(s)加H反应(NH(s)+ H(s)→ NH2(s))对NH3的影响较显著.