Title of Paper:不同分子模型对甲烷水合物分解微观特性表征

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Date of Publication:2020-01-01

Journal:化工学报

Volume:71

Issue:3

Page Number:955-964

ISSN No.:0438-1157

Key Words:分子模拟;分解;水合物;势函数;界面;平衡温度

Abstract:采用SPC/E-UA、SPC/E-AA、TIP4P-UA和TIP4P-AA分子模型研究了NVE系综下甲烷水合物的微观分解特性.对比分析了不同模型下水合物的平衡温度及分解热.研究了F3随空间及时间的变化,对液态水-水合物的界面进行了界定.比较了不同区域的势能的变化规律,发现分解过程具有显著的非平衡传热特性.分析了水和甲烷密度的空间分布规律及逸出的甲烷分子数随时间的变化规律,发现甲烷逸出速度逐渐减小.对不同模型下分解所需的活化能进行了计算,并与实验值进行对比.对比不同区域均方位移及扩散系数发现分解呈现显著的非平衡传质特性.研究表明甲烷分子模型对分解影响甚微,而水分子模型影响较为明显,在NVE系综下通过SPC/E模型表征的平衡温度、活化能及分解热与实验值更加吻合.