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论文类型：期刊论文

发表时间：2013-01-01

发表刊物：物理化学学报

收录刊物：PKU、ISTIC、CSCD、SCIE、Scopus

卷号：29

期号：1

页面范围：183-190

ISSN号：1000-6818

关键字：丙烯环氧化 TS-1 H2O2 反应条件 表征 固定床反应器 Epoxidation of propylene TS-1 H2O2 Reaction condition Characterization Fixed-bed reactor

摘要：采用纳米TS-1母液作为晶种,在四丙基溴化铵(TPABr)-乙胺廉价水热体系中,合成出晶粒尺寸为600 nm×400 nm×250 nm的小晶粒钛硅分子筛(TS-1),用挤条法将其成型,得到的挤条小晶粒TS-1被用于催化固定床反应器中的丙烯环氧化反应.采用X射线衍射(XRD)光谱,傅里叶变换红外(FTIR)光谱,紫外-可见(UV-Vis)漫反射光谱及氮气物理吸附对挤条成型的小晶粒TS-1进行表征,并对丙烯环氧化的最优反应条件进行考察.其中所考察的条件包括:反应温度,压力,丙烯/H2O2摩尔比(n(C3H6)/n(H2O2)),丙烯、甲醇及H2O2的质量空速(WHSV)以及NH3·H2O浓度.在所考察的范围内,温度对环氧丙烷(PO)收率的影响较小,当反应压力为2.0 MPa, n(C3H6)/n(H2O2)为4时,可以得到最高的PO收率.当丙烯、甲醇及H2O2的空速分别为0.93、2.5及0.25 h-1时, PO在产物中的含量最高.较低的NH3·H2O浓度对高PO收率更有利.在优化的反应条件下,对比不同晶粒大小TS-1的催化性能,并考察了挤条小晶粒TS-1的长期运转性能,连续反应1000 h, H2O2转化率及PO选择性仍能维持在95%以上.