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论文类型：期刊论文

发表时间：2021-03-18

发表刊物：石油学报（石油加工）

卷号：36

期号：2

页面范围：376-387

ISSN号：1001-8719

关键字：愈创木酚;加氢脱氧;甲醇;酚类化合物;Au/TiO2;颗粒尺寸

摘要：采用沉积-沉淀法制备了不同焙烧温度的Au/TiO2系列催化剂,采用TEM、XPS、XRD、N2吸附-脱附、ICP以及NH3-TPD等手段表征了Au/TiO2系列催化剂的物化性能.考察了Au/TiO2系列催化剂在木质素模型化合物(愈创木酚)加氢脱氧反应中的催化性能,及反应条件对Au/TiO2-1(焙烧温度为350℃)催化愈创木酚加氢脱氧反应性能的影响,并探讨了反应机理.结果表明,当焙烧温度由350℃升至650℃,Au/TiO2催化剂中Au颗粒平均粒径从2.7nm增至7.9nm,晶型保持为锐钛矿型,催化剂比表面积由90m2/g减至49m2/g;新鲜和反应后催化剂中的Au均以金属态存在.在愈创木酚加氢脱氧反应中,Au/TiO2催化剂对酚类产物有很高的选择性.随着催化剂焙烧温度增加,其活性逐渐降低,产物中酚类物质的选择性基本不变;当催化剂上Au颗粒平均粒径小于6nm时,出现了新的反应路径,即愈创木酚上甲氧基中的甲基加氢生成甲烷.不同反应温度与氢气压力的结果表明,Au/TiO2催化剂能够高选择性地断裂1个C—O键,而苯环不会被饱和,酚类产物的分布基本没有变化.催化剂重复使用2次性能稳定.