Release Time:2019-03-10  Hits:

Indexed by: Journal Article

Date of Publication: 2016-11-15

Journal: 环境化学

Included Journals: CSCD、ISTIC、PKU

Volume: 35

Issue: 11

Page Number: 2253-2260

ISSN: 0254-6108

Key Words: C60;气溶胶;光转化;O·-2;密度泛函理论

Abstract: 燃烧及碳纳米材料的生产和处置过程中，均有可能产生富勒烯（ C60）等纳米颗粒物．这些纳米颗粒物进入大气后，主要存在于气溶胶中．由于本身的共轭结构C60可以吸收紫外可见光发生光氧化转化，研究C60在气溶胶中的光转化对于评价其环境归趋具有重要意义．本研究以环己烷、甲苯和二氯甲烷等溶剂模拟气溶胶表面液体层，采用模拟日光实验和密度泛函理论（ DFT）计算研究了C60在3种溶剂中的光化学转化．实验结果表明，C60在环己烷、甲苯和二氯甲烷中的光降解符合准一级动力学，光解速率常数分别为（0．80±0．01）×10－3、（3．80±0．02）×10－3、（14．80±0．20）×10－3 min－1．DFT计算结果表明，C60在3种溶剂中均可以通过光致产生1O2发生氧化反应．然而，仅在二氯甲烷中C60可以通过电子转移生成O·－2来促进C60的光转化．甲苯溶剂中激发态甲苯分子可以敏化C60产生C·－60从而加快C60的降解．理论计算结果有助于解释实验中C60在二氯甲烷中光解速率最快，在甲苯中光解速率比在环己烷中快的现象．