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论文类型：期刊论文

发表时间：2014-01-01

发表刊物：催化学报

收录刊物：EI、PKU、ISTIC、CSCD、SCIE、Scopus

卷号：35

期号：1

页面范围：49-57

ISSN号：0253-9837

关键字：甲烷芳构化;MCM-22分子筛;多级孔道;氟路线;催化性能

摘要：以碳黑为第二模板剂在氟离子体系中一步水热合成了多级结构MCM-22分子筛组装体(简称为MCM-22-FC).考察了碳黑和氟离子对MCM-22分子筛形貌和催化性能的影响.MCM-22-FC分子筛是由大量片状晶体交错生长形成的组装体结构,其中MCM-22的片层结构更薄,在其固有的微孔中存在的晶间孔呈现大孔和介孔的特征.MCM-22-FC负载Mo后得到的Mo/MCM-22-FC催化剂在甲烷无氧芳构化反应(MDA)中提高了苯收率和芳烃选择性,并且提高了催化剂的寿命.通过氨气程序升温脱附(NH3-TPD)表征,吡啶红外(Py-IR)表征,结合热重(TG)分析,得出的结论是Mo/MCM-22-FC在MDA中优越的催化性能是由于氟离子进入到分子筛骨架当中,形成具有拉电子效应的结构单元,从而提高了分子筛的Br(o)nsted酸量,较多的Br(o)nsted酸性位将更多的Mo物种迁移至分子筛孔道内部,形成更多的MoCx或MoOxCy活性物种以及更有利于大分子产物扩散的MCM-22薄片层的结构.少量过剩的Br(o)nsted酸性位在成型后保留在Mo/HMCM-22-FC催化剂活性中心抑制了积碳的形成,也有助于改善芳烃的选择性.