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Indexed by:会议论文

Date of Publication:2015-10-25

Page Number:1-1

Key Words:含氟体系 纳米高硅 缺陷 甲醇制丙烯

Abstract:ZSM-5分子筛一般是在TPA~+为模板剂条件下合成的,TPA~+的正电荷需要SiO~(-1)…HO-Si、T原子缺失或者骨架Al的负电荷来平衡,因而合成高硅铝比的ZSM-5(铝含量低)会产生很多的缺陷,而缺陷又是催化剂积碳失活的一个重要因素[1-3]。甲醇制丙烯反应需要较低的酸密度,这样酸中心之间距离较远,产物在扩散过程中不易发生连串反应,即MTP反应需要高硅铝比的ZSM-5催化剂。催化剂的晶粒越小越有利于产物和积碳前驱体的扩散,延长催化剂的寿命。合成纳米高硅且没有缺陷的ZSM-5对于甲醇制丙烯反应来说至关重要。含F体系下合成的ZSM-5几乎没有缺陷,这是因为F~-可以用来平衡TPA~+。然而F体系下合成ZSM-5时溶液的过饱和度低(pH值接近中性),成核慢,因而晶粒偏大。我们通过添加晶种并采用TPAOH和TPABr两种模板剂的方法合成了纳米高硅ZSM-5-F(图1a),并将其用于MTP反应,催化剂的寿命比碱性体系下合成的具有相同硅铝比的ZSM-5-OH(图1b)延长了一倍(图2a)。我们还比较了相同时间内两种催化剂(转化率都为100%)的积碳量(图2b),ZSM-5-F的积碳量要明显小于ZSM-5-OH